我校鲁统部教授团队在国际学术期刊Nano Research上发表文章

近日，我校新能源材料与低碳技术研究院鲁统部教授团队在国际学术期刊Nano Research上发表文章。

质子行为调控在电催化二氧化碳还原（ECR）活性和选择性方面起着至关重要的作用。如何为ECR过程提供足够质子又避免质子在催化位点进行析氢竞争反应是目前亟需解决的关键问题。为了解决活性和选择性之间的杠杆关系，在二氧化碳还原催化位点周围引入另一个活性位点来作为质子中继站，为关键反应中间体的形成供应质子，有利于保证ECR活性的同时最大限度抑制竞争反应，从而实现ECR性能优化。

本文采用一种独特的快速低温策略制备了氯修饰的缺陷铋纳米片（Cl-Bi NS），并发现丰富的氯位点能够对ECR产生显著的质子供应效应。实验与理论计算结果共同表明，在催化过程中，铋纳米片缺陷位点上的氯离子能够形成Cl–H物种并充当质子中继站与缺陷铋位点协同作用，促进ECR过程中*OCHO中间体的形成。所得的氯修饰铋纳米片在100~700 mA/cm2范围内实现了超过90%的甲酸盐法拉第效率，其中在400 mA/cm2电流密度下实现了近100%的甲酸法拉第效率，并且甲酸盐的局部最高电流密度达636.8 mA/cm2，远优于未进行氯修饰的铋催化剂。此外，这种氯修饰的铋催化剂在以200 mA/cm2的电流密度持续电解130小时后仍表现出优异的稳定性。

此研究不仅开发了一种高效稳定的电催化材料，为酸性条件下CO₂还原制甲酸提供了新的催化剂设计思路，更重要的是通过实验与理论结合，揭示了氯修饰促进分子内质子转移的全新反应机制。这一发现突破了传统依赖外源质子转移的局限，为通过调控质子行为以优化反应路径提供了关键见解，对设计高效、高选择性的CO₂还原催化剂具有重要的理论与应用价值。